Llythyrau a chardiau post wedi'u cyfeirio at Waldo Williams, yn bennaf oddi wrth aelodau o'i deulu, gan gynnwys ei wraig, Linda, a chan gyfeillion, gan gynnwys llythyrau a anfonwyd ato yn ei gystudd olaf yn Ysbyty Sant Thomas, Hwlffordd, 1970-1971.
Deunydd gan Waldo Williams, un ai'n ddeunydd gwreiddiol yn ei law neu'n lungopïau o ddeunydd gwreiddiol, gan gynnwys barddoniaeth; rhyddiaith; deunydd darlithio/dysgu ar gyfer ysgolion haf a dosbarthiadau nos; nodiadau a wnaethpwyd gan Waldo Williams tra'n fyfyriwr prifysgol; gohebiaeth; ac amrywiol nodiadau a manion eraill.
Deunydd yn ymwneud â gwaith barddonol Menna Elfyn, gan gynnwys gwaith ar ffurf drafft, datganiadau i'r wasg, adolygiadau a gohebiaeth berthnasol, ynghyd â deunydd yn ymwneud â chyfieithu rhai o'r cyfrolau i amrywiol ieithoedd.